Gabriel Louis est le troisième fils de François Camille, né et baptisé à Paris, paroisse Saint-Eustache, le 8 octobre 1731.
Son père François Camille (1700-1732), est le deuxième fils de Louis Nicolas et de Marguerite Le Tellier, frère de Louis François Anne son aîné. D’après Courcelles, il était baron de Saint-Marc et de Marais, lieutenant du roi au gouvernement des provinces du Lyonnais, Forez et Beaujolais (1712) ; il fit la campagne de Hongrie en 1717, est nommé maistre de camp au régiment de Villeroy-cavalerie, le 15 mars 1718, et obtient le brevet de duc d’Alincourt le 20 septembre 1729. Il épouse, le 4 septembre 1720 en l’église paroissiale Saint-Paul à Paris, Marie Josèphe de Boufflers – future dame du palais de la reine Marie Leczynska –, fille de Louis François, duc de Boufflers, pair et maréchal de France, chevalier des ordres du roi, et de Catherine Charlotte de Gramont. Ils ont trois enfants : deux sont morts dans l’enfance, le troisième est Gabriel Louis François.
Le 18 décembre 1746, le duc de Villeroy et le duc d’Aumont ont demandé au roi son agrément pour le mariage du jeune marquis de Villeroy, âgé de quinze ans, et de Mlle d’Aumont ; le mariage eut lieu le 31 janvier 1747 (d’après Morel de Voleine, Courcelles [sic 13 janvier] ; la mariée Jeanne Louise Constance d’Aumont (11 février 1731-1er octobre 1816) est fille unique de Louis Marie Victor Augustin (1709-1782) d’Aumont de Rochebaron, duc d’Aumont, pair de France, maréchal de camp en 1743, aide de camp du roi en 1744, lieutenant général en 1748, premier gentilhomme de la Chambre, et de Victoire Félicité de Durfort-Duras (1706-1753). La nouvelle marquise sera présentée au roi et à la reine le 6 février. Ils resteront sans postérité, et Gabriel Louis sera le dernier des Villeroy en ligne directe (mais hors mariage, il a eu une fille, Anne Camille, d’Étiennette Marie Périne Le Marquis, dame de Villemonble).
Brigadier d’infanterie (20 février 1761), maréchal de camp des armées du roi (25 juillet 1762), capitaine de Corbeil le 8 septembre 1762 en survivance de son oncle Louis François Anne, chevalier des Ordres du roi (1773), comte de Sault, marquis puis duc de Villeroy et pair de France le 22 mars 1766, reçu au parlement le 20 janvier 1767, chevalier de l’ordre du Saint-Esprit. Il sera gouverneur et lieutenant général à Lyon et en Lyonnais, Forez et Beaujolais le 29 novembre 1763, par la démission de son oncle, Louis François Anne. Lieutenant général des armées du roi (5 décembre 1781).
En 1775, il vend le château de Vizille, fleuron de la famille de Lesguidières. Il est vrai que, depuis 1719, l’hôtel de Lesguidières à Grenoble et son jardin (act. Hôtel-de-ville) avaient déjà été aliénés.
Destitué de tous ses biens et titres au 31 décembre 1790, il est guillotiné à Paris le 9 floréal an II [28 avril 1794]. L’acte de propriété du domaine de Villeroy (étude de Me Cros notaire à Créteil du 4 septembre 1891) stipule que les héritières de Gabriel Louis sont : Marie Anne Thérèse de Montmorency veuve de Charles Joseph de Boufflers ; Marie Louise de Boufflers veuve de Louis d’Astorg Roquépine ; et Marie Joséphine Marguerite Daubigné séparée d’Hippolyte Jean René de Toulongeon (Darblay). Le château sera démoli en 1796 et les matériaux vendus, pour servir en particulier à la construction du canal de l’Essonne. À la place du domaine, il reste le vaste et très beau parc public dit de Villeroy, à Mennecy, au sud de Sceaux, au bord de l’Essonne, avec encore un reste de la glacière et un bâtiment des communs.
La dernière duchesse de Villeroy, Constance d’Aumont, reparaît après la Révolution et se tourne vers la littérature : femme de lettres éminente, elle donne de nombreux articles dans le journal Les Actes des Apôtres, traduit l’Histoire de la Grèce de G. Goldsmith, et laisse de nombreux manuscrits. Simple et aimable, elle meurt le 1er octobre 1816 à Versailles.
Gabriel Louis, élu par acclamation le 8 avril 1766, sera donc le dernier protecteur officiel. Il figurera comme tel dans les almanachs jusqu’en 1790. Il fut aussi le dernier gouverneur de la province.
Bréghot et Péricaud (p. 336). – J.-B. Julien de Courcelles, Histoire généalogique et héraldique des pairs de France, des grands dignitaires de la couronne, des principales familles nobles [...], Paris : chez l’auteur et A. Bertrand, 1825, t. 5. – A. Péricaud*, « Les gouverneurs de Lyon », Revue lyonnaise 13, 1841, p. 361-383 (Villeroy, p. 375-382) ; et Lyon : Boitel, 23 p. – L. Morel de Voleine et H. de Charpin-Feugerolles, Recueil de documents pour servir à l’histoire de l’ancien gouvernement de Lyon, 1re partie, p. 172-176, Lyon : Perrin, 1854 [de nombreuses erreurs]. – Henry Morin-Pons*, « Les Villeroy », MEM L 10, 1861, p. 169-200. – A. Vingtrinier*, Le dernier des Villeroy et sa famille, à propos d’un manuscrit de la bibliothèque de Lyon, RLY 4, 1887, p. 356, et Paris : Champion, 1888, p. 95. – H. Morin-Pons, p. 69-62, pl. VIII. – A. Darblay, Villeroy. Son passé, sa fabrique de porcelaine, son état actuel. Corbeil : Crété, p. 70. – Christophe Lavantal, Ducs et pairs et duchés-pairies laïques à l’époque moderne (1519-1790), Paris : Maisonneuve et Larose, 1996, p. 983-991. – Jean Tricou, Jetons armoriés offerts par la ville de Lyon aux xviie et xviiie siècles, Lyon : Badiou-Amant, 1947, p. 154-158, et pl. IV
Ses armes (« d’azur au chevron d’or accompagné de trois croisettes ancrées du même ») figurent sur de nombreux jetons offerts à Gabriel-Louis de Neufville de Villeroy par le consulat en sa qualité de Lieutenant général puis de Gouverneur (voir Tricou).
Lettre de remerciement au roi, après sa nomination comme gouverneur, 2 décembre 1763, Ac.Ms268-III f°73. – Lettre proposant à l’Académie de mettre au concours le sujet suivant : « Les expériences sur lesquelles Newton établit la différente réfrangibilité des rayons hétérogènes sont-elles décisives ou illusoires ? », 28 février 1784, Ac.Ms268-IV f°180.